含Gemini表面活性剂的复配体系

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　　摘      要： 近年来Gemini 表面活性剂行业发展迅速，各种性能优异的新型Gemini 表面活性剂不断问世，然而其昂贵的价格以及复杂的合成和提纯工艺限制了它在市场应用的进一步推广。而复配技术却能够巧妙地解决这一大难题，恰当地使用复配技术，能够推进Gemini 表面活性剂的发展。对含Gemini 表面活性剂的4种复配体系（阴-阴复配、阴-非复配、阴-阳复配、阴-两性复配）进行了研究，介绍了4种不同复配体系的作用机理，并结合Gemini 表面活性剂复配后所产生的增效效应对其未来的发展进行展望。
　　关  键  词：Gemini表面活性剂;复配;增效效应
　　中图分类号：TQ 423       文献标识码： A       文章编号： 1671-0460（2020）08-1781-07
　　Abstract： In recent years， the Gemini surfactant industry develops rapidly， and various new Gemini surfactants with excellent properties have been developed continuously. However， its high price， complex synthesis and purification process limit its further application in the market. The complex surfactant technology can solve this problem skillfully. The proper use of complex technology can promote the development of Gemini surfactants. In this paper， four kinds of mixing systems （anionic-anionic surfactant， anionic-nonionic surfactant， anionic-cationic surfactant， anionic- zwitterionic surfactant） containing Gemini surfactant were studied. The mechanism of these four mixing systems was introduced， and the future development of Gemini surfactants was prospected.
　　Key words： Gemini surfactant; Mixing system; Synergistic effect
　　
　　表面活性劑是一类在很低浓度时就能显著降低表（界）面张力的物质，通常由一个亲水头基和一条疏水链组成。离开表面活性剂，很多工作都将无法开展[1-2]。近年来，随着表面活性剂行业的发展，越来越多的新型表面活性剂被研发出来，目前备受关注的Gemini 表面活性剂便是其中之一。与传统表面活性剂不同的是，它是由一个连接基团将两个传统单链表面活性剂连接而成[3-7]，结构如图1所示。与传统表面活性剂相比，Gemini表面活性剂表现出了更好的表面以及界面性能，并且Gemini表面活性剂可通过联接基的作用减弱分子间的反作用力，使得Gemini表面活性剂分子更容易排列在油水之间，如图2所示[8]，因此可明显降低油水界面张力。Gemini 表面活性剂之所以引起广大学者浓厚兴趣，不仅仅是因为它优异的表（界）面活性，还因为Gemini 表面活性剂自身独特的分子结构，研究者们可以通过调控分子间的作用力产生出各种新颖的聚集体，同时衍生出一些特殊的性质，这些特性使其具有非常广阔的应用前景[9-11]。
　　毋庸置疑，Gemini 表面活性剂性能卓越，并且随着其技术的发展已经遍布各行各业[12-14]，但是目前Gemini 表面活性剂市场却仍旧不温不火，限制其应用的主要原因是因为其价格昂贵、产率偏低且中间产物不易纯化、难以消除等[15]。而复配技术的出现很好地解决了这一大难题，实践表明，单组分表面活性剂效果常常不及多组分混合后的效果，因为将不同的表面活性剂按照一定配比混合可以产生增效作用，从而提高整体的表面活性以及溶液稳定性，获得单组分表面活性剂达不到的优异性能或者是单组分表面活性剂所不具备的一些性质，并且能更好地应用于实际生活中[16-19]。复配体系不仅表现出比单一表面活性剂体系高得多的表面活性，而且还可以大大降低Gemini表面活性剂的成本，因为通过复配能够使用更少量的Gemini表面活性剂达到甚至超过其本身的效能，并且Gemini 表面活性剂由于其自身结构的独特性加上复配体系的灵活多样化，这使得含Gemini 表面活性剂的复配体系更加具有可探究性。因此寻找合适的复配体系来提高Gemini表面活性剂的应用及发展引起了大家的广泛关注。
　　本文主要对含Gemini 表面活性剂的复配体系进行综述，介绍复配体系的作用机理，研究含Gemini 表面活性剂复配体系的增效效应以及协同作用，并结合含Gemini 表面活性剂的复配体系的研究成果对其在市场上的需求和发展进行展望。
　　1  表面活性剂的复配体系
　　复配体系，顾名思义就是将两种或多种不同的物质按适当比例混合，然后对其进行一系列的研究，寻找具有最佳协同效应的复配体系。复配能够通过分子间的相互作用、络合作用、静电作用等不同的方式以达到特定的综合性能，具有比单一组分更大的优越性。它又分为理想混合体系与非理想混合体系，二者的差别在于非理想混合体系考虑了混合体系中的分子之间作用力的影响而理想体系没有考虑[20-21]。表面活性剂的复配体系主要有4大类型[22]，分别为阴-阴复配体系、阴-非离子复配体系、阴-两性复配体系，阴-阳复配体系。复配体系在降低表面张力效率、降低表面张力能力、增强形成胶团能力以及减少相与相之间的界面张力等有着不错的增效作用[23-24]。 　　Gemini 表面活性剂除了在表（界）面上表现出优异性能外，其特殊的双链结构致使它的复配体系在溶液中较易形成球状、层状和棒状等多种新颖的聚集体，让溶液呈现出多样化的宏观性质，如豐富的黏弹性、多样的相行为等[25]。因此Gemini 表面活性剂及其复配体系引起了大家的广泛关注。
　　2  含Gemini表面活性剂的复配体系
　　2.1  阴-阴复配体系
　　阴离子表面活性剂是目前最常用也是产量最大的一类表面活性剂，其耐温性、耐盐性等性质相对较好。在阴-阴二者复配体系中，由于都是阴离子表面活性剂，二者混合时同种离子之间的排斥力会阻碍复配体系的定向排列，所以混合后体系的表面性能的增效效应不是很强，但是这种同离子体系在一些其他性能方面却有着良好的增效效应，例如耐盐性、流变性、形成胶束的能力等，这种增效效应在两种阴离子表面活性剂有着相同亲水基时更为显著。
　　申长念[26]等将实验室自主合成的阴离子Gemini表面活剂（IXC8）与传统阴离子表面活性剂十二烷基硫酸钠（SDS）进行复配，IXC8结构如图3所示，然后研究该复配体系的表面化学性能以及在不同温度下分子之间的相互作用，并探索二者之间的最佳协同效应。
　　研究结果表明，在35 ℃下IXC8/SDS混合体系在3∶7以及7∶3配比时存在降低表面张力效能的增效作用，25 ℃下5∶5配比时以及在30 ℃、35 ℃下所有配比时都具有降低表面张力效率的增效作用，另外所有的复配体系都有着形成胶束的增效作用。
　　牛菲[27]等将阴离子Gemini 表面活性剂十二烷基二苯醚二磺酸钠（MADS）与传统阴离子表面活性剂十二烷基苯磺酸钠（SDBS）进行复配，研究表明 MADS/SDBS 体系在复配比例为3∶7 时具有最佳的协同效应，且该体系的表面性能、耐盐性和流变性都要优于任意单组分。
　　朱宝伟[28]等通过微波方法合成了阴离子Gemini 表面活性剂乙二醇双琥珀酸2-乙基己酯磺酸钠（Gemini-7），并研究了其与SDS复配体系的稳定性、表面张力、泡沫性能、乳化性能和增溶性能等。研究结果表明，SDS/Gemini-7复配体系有着良好的协同效应，在 SDS中加入少量的Gemini-7后，复配体系的泡沫性能、乳化性能和增溶性能与 SDS 单一体系相比都有显著的提高。
　　Tsubone[29]等合成了阴离子Gemini 表面活性剂GA（结构如图4所示），将GA与SDS进行复配。研究发现，该复配体系在降低表面张力能力及降低表面张力效率方面都有良好的增效效应，并且该复配体系胶束在空气-水界面有着明显收缩的现象且对胶束形成有着增效作用。
　　2.2  阴-非复配体系
　　阴离子与非离子之间的相互作用有多种原因。首先是非离子组分的插入屏蔽了带负电的阴离子表面活性剂亲水头基之间的相互排斥作用，弱化了带有同种负电荷表面活性剂之间的相互作用力，使得整个混合体系处于更加稳态的模式。再者是由于非离子表面活性剂自身的亲水基具有一定的极性，通过离子-偶极的相互作用会定向的吸引离子基团，从而使得胶团表面的电荷密度减少，并且增强胶束和吸附层中的分子间的相互作用力[30]。
　　杜西刚[31]等研究了阴离子Gemini 表面活性剂Ia（结构式如5所示）与非离子表面活性剂C10E6（结构式为CH3（CH2）8CH2（OCH2CH2）6OH）复配体系的表面性能以及混合溶液中胶团分子之间的相互作用。研究结果表明，两种表面活性剂以任意比例复配的临界胶束浓度（CMC）都要比任一单组分的CMC低，并且相互作用参数β都是负值，说明混合溶液中呈现的是一种相互吸引的作用，混合体系的胶团聚集数比单一Ia的大，但是比单一C10E6小，这一现象说明非离子表面活性剂的加入使得Gemini 阴离子表面活性剂胶束的微观极性变小。
　　Zhou[32]等研究了阴离子Gemini 表面活性剂C11pPHCNa（结构式如图6所示）与非离子Gemini 表面活性剂HBA（EO）80（结构式如图7所示）的复配体系的表面性能及添加NaCl对其性能的影响。研究表明，该复配体系具有显著的混合效应，混合后的表面性能要优于任一的单一纯组分，同时还发现，盐的加入改善了体系的界面性能，同时盐效应对聚集形态的影响也很大。
　　Gosh[33]等将阴离子Gemini 表面活性剂212（结构如图8所示）与非离子表面活性剂C12E5和C12E8（结构如图9所示）进行复配，研究发现该复配体系在pH为11时，向其中添加少量0.1 mol/L 的NaCl溶液能够使得复配体系有最佳的表面性能协同增效效应，并且发现其在空气-水界面存在着更大的吸附倾向。
　　2.3  阴-阳复配体系
　　阴-阳复配是目前研究较多的复配体系，该复配体系的各组分之间有着较强的相互协同作用，主要作用机理是由于在混合溶液中阴、阳离子表面活性剂会产生非常剧烈的静电作用，这种作用很好地降低了维持混合体系平衡时所需的能量[14]，使得混合体系表现得更加活跃与高效;另外由于混合体系中离子之间的缔合作用变强，在表面以及界面层的吸附所消耗的能量减少，所以表面（界面）吸附层的形成变得更加容易以及有着更加丰富的表现[34-35]。
　　Zhao [36]等将C11pPHCNa（结构式如图6所示）与十二烷基三甲基溴化铵（C12TABr）按不同比例混合，对其表面以及界面性能进行研究。研究表明该体系表面性能增效作用明显，存在协同作用，并且在C11pPHCNa/C12TABr比例为0.33时，表面性能达到最佳值。他们还发现该复配体系在水与空气之间形成了吸附层，经验证后得出混合体系吸附层形成的条件：
　　1） 组分之一须有相当大的扩散速率，扩散速率快的可以先吸附在表面，通过异性电荷间的库伦力，吸引另一组分; 　　2） 两组分间有较大的疏水差异，从而使疏水性弱的组分与已经吸附到表面上的强疏水性组分相互竞争，竞争时有相反电荷组分的分子相互吸引形成混合吸附层。
　　翟文[37]等研究了Gemini型阳离子表面活性剂丙撑基双（十八烷基二甲基氯化铵）（G3-18）、阴离子型表面活性剂α-烯基磺酸钠（AOS）和水杨酸钠（NaSal）复配形成胶束体系的流变特性，考察了复配体系的流动性、黏弹性、触变性和耐温性能。结果表明，3% G3-18与1.5% NaSal的复配体系具有较好的流动性、黏弹性和触变性，还发现G3-18/NaSal复配体系在100 ℃、170 s-1 条件下恒剪切 90 min后保留黏度为30.83 mPa·s，证明该复配体系可应用于100 ℃及以下储层现场中。当不断地往G3-18/NaSal体系添加AOS时，在0.01～10 Hz频率范围内，随着AOS质量分数增加，整个复配体系黏性区间为主要的频率区间。其中当向3% G3-18+1.5% NaSal复配体系中加入0.1%AOS时，在100 ℃、170 s-1 的操作条件下，恒剪切90 min后保留黏度为40.57 mPa·s，比不加AOS体系的保留黏度提高了31.6%，由此可知AOS 的加入可有效提高 3% G3-18与1.5% NaSal体系的耐温耐剪切性能。
　　Wang[38]等研究了阳离Gemini表面活性剂[C12H25（CH3）2N（CH2）sN（CH3）2C12H25]Br2（12-s-12Br2， s=2，4，6）与脱氧胆酸钠（NaDC）的复配体系，研究发现混合体系的表面性能优异于混合前单组分的表面性能，并且还发现在混合体系中，富含12-s-12Br2的区域，12-s-12Br2分子倾向于形成球形胶束，就像单组分Gemini表面活性剂一样。而在富含NaDC的区域中，其NaDC分子的疏水表面构成了富含NaDC的疏水胶束，Gemini表面活性剂则作为连接基将这些胶束聚集在一起，让胶束成长为层状聚集体，如图10所示，值得一提的是，在热力学上这些不同胶束的形成都是放热自发进行的。对于富NaDC区域，可以根据不同的实际需求通过调控NaDC的浓度或者是添加一些其他的盐类来形成不同尺寸大小的层状聚集体，而富Gemini区域其囊泡胶束结构因为类似于生物细胞结构广受生物医药领域的關注。
　　在该研究基础上，Wang等[39]继续深入研究了该Gemini 表面活性剂与牛磺脱氧胆酸钠（STDC，结构如图11所示）复配体系的相行为。研究发现，它能够出现一些单组分没有的一些相态，以12-2-12/STD/水复配体系为例（如图12所示），可以发现该混合体系有着多种不同的相行为，Gemini 比例高时呈现片状液晶相，在二者比例接近时，呈现双液相，而STDC多时呈现六面晶体状，这说明STDC具有很强的缔合性，是一种非常强大的分散剂，在富STDC区域时，它会破坏Gemini表面活性剂的稳态模式进而去影响其分子之间的排列以及能量转换。这一系列研究对于开发高表面活性的配方、生物材料的水凝胶和基因传递的生物相容性粒子有着重要意义。
　　Sneha Singh[40]等将阴离子Gemini 表面活性剂12-4-12-A分别与阳离子Gemini 表面活性剂16-4-16、16-Eda-16（结构式图13、图14所示）进行复配，研究发现这两组复配体系表现出了非常好的正协同作用。混合体系中分子之间的相互作用强度与能量的降低有关，能量降低越多，分子之间的协同作用就越强。研究还发现对12-4-12-A/ 16-4-16与12-4-12-A/16-Eda-16两个复配体系加热至一定温度时，二者复配体系都能够发生转变自发形成不同形态的囊泡，这可能是由阳离子胶束表面在加热过程中释放出带相反电荷的亲水反离子。
　　2.4  阴-两性复配体系
　　在阴-两性复配体系中，阴离子表面活性剂自身的负电荷与两性离子表面活性剂所携带的正电荷之间有着非常强烈的静电作用，其作用机理类似于阴-阳复配体系作用机理，强烈的静电作用力使得在表面以及界面的分子更容易形成吸附层，以及在溶液中表现出更加优异的表面活性[41-42]。
　　Zheng[43]等将GSC14（n=14，结构式如图15所示）分别与阴离子表面活性剂SDS、非离子表面活性剂二乙醇酰胺月桂酸盐（CDA）进行复配，发现这两种不同的复配体系的表面张力以及临界胶束浓度都要小于任一单组分，并且这两种不同的复配体系中都有着对表面性能、表面效率和形成胶束能力的增效作用，但是GSC14/SDS体系的增效强度明显强于GSC14/CDA，这是因为两性Gemini 表面活性剂GSC14中存在阳离子，阳离子与阴离子表面活性剂SDS形成强相互作用，该作用减小了表面活性剂之间的静电斥力，使得吸附层紧密，表面活性高。
　　于君明[44]等将双子两性磷酸酯表面活性剂（C12GP，如图16所示）与阴离子表面活性剂SDS复配，研究发现在C12GP/SDS复配体系有两种增效效应，且在比例为4∶1时效果最好，一是降低表面张力的增效，即混合表面活性剂所能达到的最低表面张力值比任意单一表面活性剂存在时要小;二是可以提高降低表面张力的效率，即达到指定表面张力时混合体系所需的浓度比任意单一表面活性剂存在时要低。同时还研究了醇类对该复配体系的影响，发现短链醇的加入会使得低浓度复配体系的表面张力降低，但是却让高浓度复配体系的表面张力变大，一方面这是因为醇的加入改变了溶剂的性质，使得表面活性剂的溶解度增加;另一方面高浓度的混合表面活性剂让溶液的介电常数变小，胶团的亲水头基之间的排斥力变大，不利于胶团的形成，两个因素相结合所以使得表面张力变大。而长链醇的加入会显著降低复配体系的表面张力，这可能是因为足够长的碳链能够降低形成胶团所需的能量，促进胶团的形成，所以表面张力降低。这一发现能够很好地将其应用于食品行业以及日化研究中。 　　3  结束语
　　本文综述了含Gemini 表面活性剂复配体系的研究进展，Gemini 表面活性剂复配体系有着良好的表面以及界面性能，且复配之后的性能往往要比单组分性能更加优异，能够实现用较少量的Gemini 表面活性剂来达到甚至超过Gemini 表面活性剂本身的优性质，这进一步打开和扩大了Gemini 表面活性剂的应用市场，具有非常重要的意义。但就目前而言，对于含Gemini 表面活性剂的复配体系的研究还是比较偏向于表面性能、界面性能和聚集体等性质的研究，并且还发现阴阳复配体系由于其阴阳离子间剧烈的相互作用力，大大影响了表面活性剂分子间的静电力，导致阴阳复配体系是效果最好、协同效应最强的体系。在未来的研究中可以把含Gemini 表面活性剂的阴阳复配体系作为一个研究重点，还可以把表面活性本身所具有的多种功能性，如乳化性、起泡性和去污性等优异的特性与复配体系所带来的多样化结合起来，来得到一些更好的、甚至是新的性能。
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